01用戶(hù)前沿成果分享
文章:High Sulfur Loading and Capacity Retention in BilayerGarnet Sulfurized-Polyacrylonitrile/Lithium-Metal Batterieswith Gel Polymer Electrolytes
本文作者借助 Forge Nano ATHENA 原子層沉積系統包覆氧化鋅 ALD 涂層,通過(guò)流延成型法,不僅成功地加工出厚度能小于 90μm 的 LLZO 電解質(zhì),而且通過(guò)改造 LLZO 結構,能夠實(shí)現非常高的鋰金屬的循環(huán)而不短路。相關(guān)論文發(fā)表在 Advanced Energy Materials 上。馬里蘭大學(xué)石昌民博士(現美國布朗大學(xué)博士后研究員)為該論文第一作者,Eric D.Wachsman 教授為論文通訊作者。
02文獻解讀
背景介紹
無(wú)機固態(tài)鋰硫(Li-S)電池是下一代能源存儲系統,因為硫的低成本和高理論能量密度(2600 Wh kg和2800 Wh L)以及陶瓷固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)的不可燃性。在所有類(lèi)型的 SSEs 中,硫化物電解質(zhì)和立方相鋰填充石榴石(LiLaZrO, LLZO)電解質(zhì)因其在室溫下的高離子導電性而被視為尤其有希望的候選者。與基于硫化物的 SSE 不同,LLZO 在化學(xué)上對鋰金屬更穩定,并且在暴露于空氣和水分時(shí)不會(huì )產(chǎn)生有毒氣體,使其成為固態(tài) Li-S 電池中更可取的 SSE。
文章亮點(diǎn)
本文研究人員借助 Forge Nano 原子層沉積包覆設備,創(chuàng )建了一種創(chuàng )新的凝膠聚合物緩沖層來(lái)穩定硫陰極/LLZO 界面。
采用薄雙層 LLZO(致密/多孔)結構作為固態(tài)電解質(zhì),并將硫的負載量大幅提高到 5.2 mg cm,在室溫(22 °C)和無(wú)外加壓力的條件下,實(shí)現了穩定的循環(huán),初始放電容量高達 1542 mAh g(放電電流密度為 0.87 mA cm),平均放電容量為 1218 mAh g(放電電流密度為 1.74 mA cm),在 265 次循環(huán)中的容量保持率為 80%。在高含硫量條件下實(shí)現這種穩定性是開(kāi)發(fā)潛在商業(yè)化石榴石鋰硫電池的重要一步。
結論
通過(guò)在 LLZO 之間添加原位形成的 GPE 層以修改硫正極/LLZO 界面,作者制造的電池展示了穩定的表現和良好的能量密度。
對于2M GPE 電池,作者在0.87 mA cm放電時(shí)獲得了 1542 mAh g的高初始放電容量,對應于能量密度 223 Wh kg和769 Wh L(電池#1)。此外,2M GPE電池(電池#3)在1.74 mA cm放電的265個(gè)循環(huán)中提供了平均放電容量1218 mAh g(80%容量保持)。這種出色的電化學(xué)性能主要是由于通過(guò)GPE 層穩定的 SPAN正極/LLZO 界面。特別是,與1M GPE 中相比,2 和3M GPE中更傾向于 FSI 分解而不是溶劑分解。穩定的硫正極/LLZO 界面可能是由于形成了一個(gè)緊密和一致的 CEI 涂層,該層保護了硫正極/LLZO 界面,并可能幫助緩解了由于硫正極體積膨脹產(chǎn)生的應力/應變。這種新的電池結構所獲得的穩定性和高性能為開(kāi)發(fā)用于實(shí)際應用的石榴石型固態(tài) Li-S 電池提供了有希望的途徑。